劇本初稿完成後，沈玲瓏開始籌備選角工作。
選角對於電影成功與否起著至關重要的作用，於是全身心地投入到了選角工作中。
當開始考慮唐·謝利的扮演者時，沈玲瓏在眾多演員中反複篩選，原版電影中馬赫沙拉·阿裡的形象和氣質始終在她腦海中揮之不去。
阿裡確實是唐·謝利一角的不二人選，於是親自前往阿裡的住所邀請他試鏡。
見到阿裡後，沈玲瓏熱情地說“阿裡先生，您好！我是沈玲瓏，正在籌備一部極具意義的電影《綠皮書》，我覺得您就是我們一直在尋找的唐·謝利。您身上那種與生俱來的優雅和深邃的氣質，與這個角色簡直是天作之合。”
阿裡有些驚訝但也饒有興趣地問道“哦？能和我詳細說說這個角色嗎？”
沈玲瓏微笑著點頭，向阿裡詳細介紹了《綠皮書》這個項目以及角色的特點和魅力，“唐·謝利是一位傑出的黑人鋼琴家，儘管他才華橫溢，卻生活在一個充滿種族歧視的時代，內心有著不為人知的孤獨與掙紮。但他又憑借著對音樂的熱愛和自身的堅韌，努力在困境中堅守自我。”
馬赫沙拉·阿裡立刻對唐·謝利這個角色表現出了濃厚的興趣，他表示“這是一個非常有深度的角色，能夠通過我的表演讓更多人了解到那段曆史和人物的內心世界，是我的榮幸。”隨後他又好奇問道“不過我想知道，您為什麼覺得我能演好這個角色呢？”
沈玲瓏真誠地看著他“我看過您以往的作品，您對角色細膩情感的把握能力讓我印象深刻。而且從您的氣質和形象來看，我仿佛已經能看到唐·謝利站在舞台上的樣子。我相信您有足夠的能力去深入挖掘這個角色的內心世界，將他複雜的情感和獨特的魅力展現給觀眾。”
阿裡被沈玲瓏的誠意所打動，點頭答應“好吧，沈女士，我很願意來試鏡。”
試鏡當日，阿裡身著一身得體的西裝，身姿挺拔，自帶一種優雅的氣質。在試鏡過程中，他坐在那架準備好的鋼琴前，輕輕彈奏了幾個音符，瞬間將眾人帶入了唐·謝利的音樂世界。
在表演中，他通過細膩的表情和肢體語言，展現出了唐·謝利的高貴、孤獨以及麵對外界歧視時的複雜心境。他的每一個眼神都仿佛在訴說著這個角色內心深處的故事。
試鏡結束後，沈玲瓏鼓掌稱讚“太棒了，阿裡先生！您的表演太精彩了。”
馬赫沙拉·阿裡謙遜地笑了笑“謝謝，我儘力去展現這個角色的內心了。這個角色承載了太多的曆史和情感重量。他身處一個不公平的社會環境，但依然通過音樂來堅守自己的尊嚴和追求。我希望能夠通過我的表演，讓觀眾感受到他的內心掙紮與頑強抗爭，引發大家對種族問題的深入思考。而且正如您之前所說，能和維果這樣優秀的演員合作，共同演繹這樣一個深刻的故事，是非常有吸引力的。”
沈玲瓏被他的真誠所打動“你剛才的表演已經讓我看到了唐·謝利的影子。我相信你有能力將這個角色塑造得非常成功。”
對於托尼這一角色，沈玲瓏心目中的最佳人選本就是維果·莫特森，而維果·莫特森在試鏡中的出色表現也讓他成為了托尼的不二人選。
維果·莫特森在閱讀完劇本後，被托尼這個角色深深吸引，他對沈玲瓏說“這個角色充滿了挑戰和驚喜，我很期待能夠演繹他的人生故事，展現出那個時代背景下人性的轉變。”
隨著兩位主演的確定，電影的籌備工作又向前邁進了一大步。
但沈玲瓏並沒有因此而放鬆，接下來還有眾多配角的挑選以及拍攝場景的籌備等一係列繁瑣而重要的工作在等待著她，不過她充滿信心，決心要將《綠皮書》打造成為一部具有深刻社會意義和藝術價值的經典之作。
在確定角色後，兩位演員為了更好地詮釋角色，付出了巨大的努力。
馬赫沙拉·阿裡為貼近角色，提前三個月狂練鋼琴，儘管最終在該片中他演奏鋼琴的部分場景，隻是在綠幕前將彈琴時的姿態展現出來，由其他鋼琴家代替演奏，但他依然希望通過自己的練習，讓表演更加自然流暢，從手部動作到身體姿態，都能展現出一位鋼琴大師的風範。
維果·莫特森則為了找到角色的感覺，增肥了整整40斤。他不僅反複看錄像，還近距離觀察角色原型家人的舉止習慣，校正口音，力求在每一個細節上都能精準還原角色的生活狀態和性格特點，從走路的姿勢到說話的語氣，都進行了精心的雕琢。
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