蒙哥汗在位時，受命總理漠南漢地軍事，後受封於京兆。
在此期間招攬漢族儒士，整飭軍政，並參與蒙哥遠征大理、圍攻南宋的戰役。
蒙哥死後，忽必烈自前線回師，與同母弟阿裡不哥爭奪汗位，並即汗位於開平城，建元中統。
至元八年（1271年），改國號為大元，翌年正式遷都大都。
至元十一年（1274年），命伯顏等大舉伐宋，兩年後攻陷宋都臨安，最終於崖山海戰消滅南宋殘餘勢力，完成了全中國的大一統。
他相繼重用阿合馬、盧世榮及桑哥專理財政。
同時接連派兵遠征日本及東南亞各國，然多以失敗告終。
但他抗擊海都等西北諸王的侵擾和平服東北諸王叛亂的活動，仍是較為成功的。
至元三十一年（1294年），忽必烈病逝，享年八十歲，諡號聖德神功文武皇帝，廟號世祖。
忽必烈是少數能重視漢文化，推崇儒術的蒙古統治者之一。
其在位期間，建立了包括行省製在內的各項製度，加強對邊疆的控製，注重農桑，倡辦學校，使社會經濟得以恢複、發展。
但其頻繁的對外征戰，以及對大量蒙古舊製的保留，束縛了生產力的發展，加劇了社會矛盾，對元朝後來的發展影響深遠。
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“元之初入中國，震蕩飄突，惟以殺伐攻虜為事，不知法度紀綱為何物，其去突厥、回紇者無幾。及世祖興，始延攬姚樞、竇默、劉秉忠、許衡之徒，以漢法治中夏，變夷為華，立綱陳紀，遂乃並吞東南，中外一統。加以享國長久，垂統創業，軼遼、金而媲漢、唐，赫矣哉。且其天性寬宏，包帡無外。阿裡不哥及海都、篤哇諸王，皆親犯乘輿。對壘血戰，力屈勢窮，一朝歸命，則皆以太祖子孫，大朝會於上都，恩禮宴賚如初。當南北鋒焰血戰之餘，或離間以侍郎張天悅通宋而不信。敕南儒被掠賣為奴者，官贖為民。所獲宋商、宋諜私入境者，皆縱遣之而不誅。置榷場於樊城，通宋互市，弛沿邊軍器之禁。其長駕遠馭如是。宋幼主母子至通州，命大宴十日，小宴十日，然後赴上都。除弘吉剌皇後厚待之事彆詳《皇後傳》外，其母子在江南莊田，聽為世業。其後文宗時市故全太後田為大承天寺永業，市故瀛國公田為大翔龍寺永業，直至順帝末，始奪和尚趙完普之田歸官，直與元相終始。宋之宗室如福王與芮等，隨宋主來歸，授平原郡公，其家貲在江南者，取至京賜之。此外宗室多類此。即奸民冒稱趙氏作亂者，從不以累及宋後，其優禮亡國也如是。思創業艱難，移漠北和林青草叢植殿隅，俾後世無忘草地。又留所禦裘帶於大安閣以示子孫。武宗至大中嘗詣閣中發故篋閱之，則皆大練之服。西域賈胡屢獻牙忽大珠，價值數萬而不受。宮闈肅穆，無豔寵奇聞。至元八年，平灤路昌黎縣民生男，夜中有光，或奏請除之，帝曰“何幸天生一好人，奈何反生妒忌。”命有司加恩養。伯顏伐宋，諄諄命以曹彬取江南不戮一人為法。其儉慈也又如是，非命世天縱而何？惟功利之習不能自勝於中，故日本、爪哇之師遠覆於海島，王、阿、桑、盧掊克之臣相仍於覆轍，蓋質有餘而學不足歟。”
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“洪惟世祖皇帝仁孝英明，睿謀果斷。爰從潛邸，有誌斯民，植根乾而佐理皇綱，聘耆德而講明治道。始平大理，再駕長江，過化存神，有征無戰。迨其龍飛灤水，鼎定大都，革弊政以維新，擴同仁而一視。規模宏遠，朝野清明。內則肇建宗祧，創設台省，修舉政令，登崇俊良；外則整治師徒，申嚴邊將，布揚威德，柔服蠻荒。加以聖無不通，明靡不燭，守之以勤儉樸素，養之以慈惠雍和。收攬權綱，綜核名實，賞罰公而不濫，號令出以惟行。萬彙連茹，群雄入彀，削平下土，統正中邦。慕義向風，聲教實朔南之暨；梯山航海，職貢無遐邇之殊。方且開學校而勸農桑，考製度而興禮樂。國號體乾坤之統，書畫煥奎壁之文。罄所有而酬戰功，不待計而救民乏。聽言擇善，明德緩刑。欽福錫民，遇災知懼。得《洪範》惟皇之理，過周宣修政之勤。以致時和歲豐，民安吏職。蓋帝德克周於廣運，故至公均被以無方。可謂文致太平，武定亂略，繼一祖四宗之誌，兼三皇五帝之功。”
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在奪取政權以後，忽必烈確立了“內立諸衛，屯田閱武，居重禦輕”的方針，對蒙古汗國時期在中原推行的遊牧分封領地製度進行了一係列重大改革。
首先，他即位之後，改變蒙古軍分為兩翼、由萬戶長而下一統到底的製度，改變由都元帥節製探馬赤軍和漢軍的製度，設樞密院掌管全國軍政，加強了中央集權。
其次，他花費三十多年時間，一邊建立以漢人為主的侍衛親軍，同時以蒙古軍“分屯大河南北，以餘丁編立部伍，絕其虜掠之患”，“遇征伐則遣之”，逐步確立了中央宿衛軍（侍衛親軍）和地方鎮戍軍兩大係統，作為保衛元朝中央統治政權的重要核心武裝力量。
第三，為了防止漢軍世侯擁兵自重，他改變漢軍由私家掌握的狀況，或令漢軍世侯易軍為將，或令漢軍世侯改任民官。
對蒙古軍的軍官世襲製（怯薛軍）也進行了改革，核心職位仍可世襲，但軍隊因調動分合而不再始終為某一家族所掌。第四，他為適應戰爭形勢的變化，提倡使用鐵火炮等新式武器，發展進攻型的、獨立的水軍和炮軍，實施多兵種協同作戰。
他還注意用南宋降將訓練軍隊，學習南宋在軍訓方麵的長處。第五，他在全國範圍內推廣軍屯製度，以促進生產的恢複和發展，推動對邊疆地區的開發，保證軍隊資糧的供應。
忽必烈即位後，基本上采納了劉秉忠、許衡等人的建議，逐步實行了“漢法”，基本上沿襲了金、宋的舊製，但同時也對蒙古“舊俗”進行改造。
至元四年（1267年），忽必烈下令建造太廟並且製作祭奠祖先所需的祖宗牌位，而且他選定了國家的曆法，這是農業社會統治者必不可少的工作。
忽必烈鑒於本朝“輿圖之廣，曆古所無”，像漢唐那樣以初起之地或始封之邑為名，都不足以顯示其盛大，於是在至元八年（1271年）發布《建國號詔》，取《易經》“大哉乾元”之義，以“大元”為國號。
在建元表歲、建立國號的同時，忽必烈又采納劉秉忠等人的建議，適應統治地區南移的特點，將金朝的中都改名為大都，於至元十一年（1274年）正式遷都於此地。
名字由來
白嘎力繪《忽必烈狩獵圖》
忽必烈，在拉丁化蒙古文中為oubii。在蒙古語中，bi意為“份子”，bi為動詞“分配”。
蒙古習俗，常以新生兒所遇重要的人、物、事件取名，而忽必烈出生時（元太祖十年，1215年），正逢成吉思汗攻取金中都之際。
成吉思汗命汪古兒等儘取金都府庫財物，“每留一份為成吉思皇帝獻，餘則敷俵有差”。
此次收獲，自成吉思汗建國以來是最豐盛的一次，其“俵分”自是一大盛事，忽必烈適生其時，故而由此取名。
會晤八思巴
《八思巴謁見忽必烈》複製品（北京首都博物館藏）
元憲宗三年（1253年）四月到八月之間，忽必烈在南征途中到達六盤山一帶，邀請八思巴前來會麵。
忽必烈先是詢問了藏族曆史和薩迦班智達的情況，隨後話鋒一轉，表示要派人去吐蕃攤派兵差、收取珍寶。
八思巴聽後連忙說“吐蕃不過是邊遠小地方，地狹民困，請不要攤派兵差。”
他再三陳請，忽必烈充耳不聞，八思巴說“如此，吐蕃的僧人實無必要來此住坐，請放我們回家吧。”正當兩人僵持不下時，忽必烈的正妻察必對忽必烈說，八思巴要比很多老僧在知識功德方麵強許多倍，應該將他留下。
於是，忽必烈與八思巴再次會談，問他“你的祖先有何功業？”
八思巴說“我的先輩曾被漢地、西夏、吐蕃等地的帝王奉為上師，故威望甚高。”
忽必烈不了解吐蕃的曆史，就問“吐蕃何時有王？這與佛書所說不合，必是虛妄之言。”八思巴就將吐蕃之王曾與漢地交戰，吐蕃獲勝，後又與漢地聯姻，迎來公主與本尊神像的經過敘述一番（即唐蕃交戰及文成公主入藏事），說佛書雖然不載，但有文書記載，查閱便知。
忽必烈翻看漢地史籍，發現這些在《唐書》裡都有記載。此後八思巴又說了些典故，經驗證都是真的，於是忽必烈對八思巴佩服有加，請求他傳授喜金剛灌頂（藏傳佛教重要儀軌之一）。
但八思巴又提出一個條件“受灌頂之後，上師坐上座，要以身體禮拜，聽從上師之言語，不違上師之心願。”
忽必烈難以接受，這時察必又出來圓場“人少的時候，上師可以坐上座。但當王子、駙馬、官員、臣民聚會時，汗王坐上座。”就這樣，忽必烈以八思巴為上師，奠定了後來元朝以藏傳佛教為國教、設立帝師製度的基礎。
八思巴應召謁見忽必烈，當時忽必烈夫婦及其子女以世俗人拜見上師的禮節會麵八思巴，他們共二十五人先後在八思巴前受密宗灌頂。
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二人的關係自此愈發緊密。
三饒定刑
據說，忽必烈製定刑律時，有笞、杖、徒、流、絞五個等級。
笞、杖罪定下來後，忽必烈解釋說“天饒他一下，地饒他一下，我饒他一下。”
應笞五十下的，隻打四十七下；杖刑也一樣。有人評價此舉“可謂勝殘去殺，黎元在海涵春育之中矣”。
也有人認為“此雖仁心，亦近於戲。”
置誓儉草
忽必烈在建立宮殿時，追思成吉思汗創業艱難，便從成吉思汗所居之地取青草一株，置於大內丹墀之前，稱之為“誓儉草”，讓後世子孫明白勤儉之節。
喜愛大象
《元末明初象輿人物圖罐》（局部）
忽必烈在征伐大理時逐漸熟悉了大象的生活習性，並將其帶回宮廷。他對於大象的喜愛遠超過以往曆史上的其他皇帝。
其時不僅有“貢象”製度，甚至出現禦用“象輿”這樣獨特的宮廷景觀。
元人黃文仲《大都賦》稱“惟我聖皇，五輅不乘，八鸞不駕，雨則獨乘象輿，霽則獨禦龍馬，何其然也。”
馬可·波羅曾見忽必烈出宮時坐在用四頭大象背負的木樓上，左右隨從上萬，馬可·波羅因而稱忽必烈出獵，其“娛樂之甚”世所罕有。
在至元二十四年（1287年）平乃顏之亂的遼河會戰中，忽必烈一度乘象輿臨陣，企圖威懾叛軍，但反而使自己成為了叛軍集中攻擊的對象，被迫下輿乘馬。
後賴漢軍李庭等作戰用力，才將叛軍擊退。
忽必烈將“象輿”作為皇帝專用的交通工具，建立了完整的“象輿”製度，使之成為元朝皇帝巡幸兩都的車輿形式，還影響了明清的“鹵簿”製度。
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