孫策傷勢甚重，自知不久於人世，就請張昭等人，
托以後事“中原正在大亂之中，憑我們吳、越的兵眾，
三江的險固，足以觀其虎鬥成敗。你們要好好輔佐我弟弟！”
又招呼孫權，將印綬交予他，對他說“率領江東兵眾，決戰兩陣之間，
橫行爭衡天下，你不如我；但舉賢任能，使其各儘其心，用以保守江東，我不如你。”
到夜間孫策便去世了，年僅二十六歲。
孫權登基稱帝後，追諡孫策為“長沙桓王”。
為孫策立廟於建業朱雀橋南，後來派太子孫和前去親祭。
興平二年，孫策在周瑜、程普和黃蓋等人的支持下，從曆陽渡江，
首先打敗了牛渚營（今采石磯）的劉繇，奪得倉庫中所有糧食和兵器戰具。
當時，彭城相薛禮、下邳（今江蘇省睢寧縣古邳鎮）相笮融都依附劉繇，
奉他為盟主，薛禮占據秣陵城（今江蘇省南京市），而笮融駐紮在秣陵縣南。
孫策首先攻打笮融，斬殺五百多人，笮融害怕，緊閉營門，不敢妄動。
孫策轉而揮師攻打秣陵城（今江蘇省南京市）的薛禮，薛禮突圍逃走。
這時樊能、於麋等人，又糾集兵士來奪牛渚。
孫策立即回軍，打敗他們，俘獲男女萬餘人。後再次進攻笮融。
在與笮融的戰鬥中，孫策腿部中箭，無法乘馬，部下抬他回營療傷。
在孫策受傷之時，曾經投降的“男女萬餘人”趁機反叛，
孫策的舅舅吳景率軍攻討反叛者，將反叛者們全部擒獲。
有的反叛者逃到笮融的營中，說“孫策被箭射死了！”
笮融聽聞孫策的死訊，非常高興，於是派遣軍隊重新進軍，與孫策的部隊進行對壘。
孫策先派遣數百兵馬挑戰誘敵，又在後麵埋伏好兵馬。
等到笮融的軍隊出擊時，孫策的數百兵馬假裝潰敗，
將敵兵引入包圍圈中，然後，孫策一聲令下，伏兵儘起，斬殺敵軍一千多人。
孫策乘勝進攻笮融的營地，並命令將士們高聲喊話“孫郎究竟如何了？”
喊聲震撼敵營。不少敵兵聽聞了孫策沒死的消息，嚇得連夜奔逃。
笮融聽聞了孫策沒死的消息，越發恐懼，深溝高壘，嚴加守備。
孫策見笮融負險固守，一時難以攻克，便引兵南向，
先在梅陵（今安徽省南陵縣）擊敗劉繇的彆部，
接著轉兵攻克湖孰（今江蘇省江寧縣南湖熟鎮）、江乘（今江蘇省句容縣）等地。
然後整頓部隊，到曲阿與劉繇決戰。
劉繇與孫策交戰，遭到慘敗，逃往丹徒（今江蘇省鎮江市），
孫策入據曲阿（參見曲阿之戰）。孫策大軍所到之處，軍士們嚴遵將令，
不擄掠百姓，雞犬菜茹，秋毫無犯。
於是，百姓十分喜悅，爭著用牛、酒犒勞部隊。
孫策慰勞賞賜將士，派遣部下陳寶到阜陵迎接母親和弟弟。
又發布文告，告知下屬各縣“劉繇、笮融的鄉人和部下來投降的，
一概不多問其他；願意從軍的，可以從軍，並免除全家賦稅徭役；
如果不願從軍，絕不勉強。”文告發布後，來歸附者從四麵八方趕來，
不長時間，就招得士兵兩萬多，征得馬匹一千多。自此，孫策之名威震江東。
建安元年，孫策繼續進攻江東各地，吳郡人嚴白虎等各率有一萬多人，
駐紮嚴守各自的地盤。吳景等想先擊破嚴白虎等，然後再到會稽。
孫策說“嚴白虎等群盜，心無大誌，憑此就能將其擒獲。”
於是率兵渡過浙江，直逼會稽。會稽功曹虞翻勸太守王朗暫避孫策的鋒芒，王朗不聽，
發在固陵（浙江省蕭山縣）阻擊孫策。孫策幾次發動進攻，均未能奏效。
孫策的叔父孫靜獻策，建議聲東擊西，從查瀆進兵，出其不意，攻其不備。
孫策依計。於夜裡一麵到處點燃火把，迷惑、牽製正麵之敵，
一麵分出兵馬悄悄從查瀆出擊。王朗出於意外，大驚，派周昕率兵倉猝迎戰，
孫策斬殺周昕，長驅直入。王朗敗潰，帶虞翻乘船逃到東冶（今福建省福州市）。
孫策派賀齊追擊，王朗投降，於是會稽平定。
建安四年，袁術病死，其部下為廬江太守劉勳得到，劉勳的兵力驟然大增。
於是孫策以卑微的言辭和財寶勸說劉勳攻取上繚。
於是，劉勳悄悄率軍經過彭澤，來到海昏地方。
當地守將堅壁清野，留下一座空城，劉勳一無所獲。
劉勳又轉而進攻上繚。
當時，孫策正率軍西征黃祖，剛走到石城（今安徽省貴池縣），
聽說劉勳率軍襲取海昏，立即讓孫賁、孫輔率領人馬駐在彭澤，
準備攔擊劉勳，自己則率周瑜帶兵兩萬繞襲劉勳的大本營皖城，
一舉攻破，俘虜三萬多人，並抓到了袁術和劉勳的妻子兒女。
孫策上表任命李術為廬江太守，撥給他三千人馬保衛皖城，
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其餘人眾，全部移往吳地。
隨後，孫賁、孫輔又在彭澤打破劉勳，劉勳退入楚江（今長江），
又經潯陽到置馬亭，聽說孫策已經率軍攻克了皖城，又逃到了西塞，
接著又逃往流沂（今湖北省鄂城），在這裡構築營壘自守，並向劉表告急，
向黃祖求救。黃祖派他的兒子黃射率水軍五千人來援，孫策揮師進攻，
劉勳敗逃，投奔曹操，黃射也逃跑了。孫策又得到劉勳兩千多兵士和一千多艘戰船。
初平三年，孫堅被殺，孫策舉家遷到江都。在江都期間，
孫策數次拜訪揚州名士張紘，和他研究天下大勢。
並說出了其立足江東的策劃，第一步從袁術手中索要其父孫堅的部隊，
然後渡江南下尋求其舅父丹陽太守吳景的支持，以丹陽為根據地招募軍隊，
占領吳、會稽等郡，進而討伐劉表、黃祖，為其父孫堅報仇，最後建立孫吳政權。
該策劃得到了張紘的認同，並在張紘的補充完善下，
成為孫吳政權建立和發展的既定策略。
建安二年（197年），袁術占有傳國玉璽正式僭越稱帝，孫策趁機與其決裂。
孫策之所以如此，是因為他一方麵可以擺脫袁術的勢力，攻占揚州；
另一方麵進攻劉表，為其父孫堅報仇，最後實現“荊、揚可一”的既定策略。